2024, Vol. 44 
2. 自然资源部 岩溶生态系统与石漠化治理重点实验室, 广西 桂林 541004;
3. 中国地质科学院 岩溶地质研究所, 广西 桂林 541004;
4. 广西平果喀斯特生态系统国家野外科学观测 研究站, 广西 桂林 541004;
5. 西北农林科技大学 黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室, 陕西 杨凌 712100
2. Key Laboratory of Karst Ecosystem and Treatment of Rocky Desertification, Ministry of Natural Resources, Guilin, Guangxi 541004, China;
3. Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin, Guangxi 541004, China;
4. Pingguo Guangxi, Karst Ecosystem, Observation and Research Station, Guilin, Guangxi 541004, China;
5. State Key Laboratory of Soil Erosion and Dryland Farming on the Loess Plateau, Northwest A&F University, Yangling, Shanxi 712100, China
土壤是人类生存的基础资源，对陆地生态系统的稳定和功能发挥起着至关重要的作用，然而随着全球气候变化和土壤侵蚀的持续加剧，已导致全球约四分之一的地表遭受退化[1-2]。其中土壤侵蚀的加剧导致土壤重金属在环境中迁移数量增加，进而造成土壤重金属含量在时空分布上的差异，进一步恶化了土壤的重金属污染状况。《全国土壤污染状况调查公报(2014)》显示，其中重金属污染尤为突出，受污染的耕地面积超过2.00×106 hm2。
重金属污染物具有不易被降解及不可逆的特点，易在土壤中富集，随食物链迁移并在人体中累积，对生态环境和人类健康造成潜在威胁[3]。当前环境土壤学研究的热点主要是关注土地利用类型对重金属在时间和空间上的分布影响，土壤—食物—人类—环境的生态系统的循环机制等[4-5]。但对土壤侵蚀—沉积过程对土壤重金属的影响机制研究不够，土壤侵蚀—沉积作用是影响地球化学物质循环的重要机制之一。不仅直接对土壤重金属的形态、浓度及富集产生影响，还间接通过土壤理化性质来影响土壤重金属，有研究认为在侵蚀作用下土壤重金属富集能力与土壤团聚体粒径大小有关[6]，土壤细粒组分中土壤重金属浓度高于粗粒，而最近喀斯特区的一项研究却得出相反结论[7]，此外，在侵蚀作用下阳离子交换量与重金属赋存形态存在显著相关[8]，但也有研究发现侵蚀作用下阳离子交换量只与少数重金属赋存形态存在相关性[9]，由此可见，关于侵蚀—沉积过程对土壤重金属形态、浓度及富集影响的研究理解尚不全面，因此本文采用文献计量的方法，通过对已有文献的梳理，旨在深入认识侵蚀—沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的影响机制。
基于此，以“土壤侵蚀—沉积与重金属”为主题，对1989—2023年的文献进行检索，借助CiteSpace和VOSveiwer软件，从土壤侵蚀—沉积与重金属的研究文献数量、研究热点与关键词突现等内容进行计量分析。同时根据已有文献，梳理侵蚀—沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的作用规律，填补侵蚀作用对重金属形态、浓度和富集的影响机制研究空白。并进一步分析侵蚀—沉积作用下土壤理化性质、降雨、地表覆盖对重金属赋存形态、浓度变化和富集特征的具体作用机制，准确辨析侵蚀—沉积过程中对土壤重金属形态、浓度和富集起着关键作用的因素，为源头控制和阻断，采取相应的措施，提供科学依据。
1 侵蚀—沉积与土壤重金属文献计量学分析为了全面了解侵蚀—沉积与重金属在国内外取得的研究进展及热点，本文采用了文献计量学系统回顾了该领域近30 a全球研究情况。文献计量学通过定量分析特定主题文献的发展情况，根据对文献的总结分析，可以帮助我们客观地探索学科的热点和趋势[10]。本文对下载的检索数据使用CiteSpace及VOSviewer软件实现文献计量可视化分析，通过CiteSpace和VOSviewer软件识别关键词和研究热点，探究该领域研究前沿的演变趋势，综合得到侵蚀—沉积与重金属研究概况与发展趋势。
本文数据来源于Web of science和CNKI核心数据库，根据研究领域核心关键词制定检索，在CNKI数据库检索为SU=(‘侵蚀’+‘侵蚀作用’)AND(‘沉积’+‘沉积环境’)AND(‘重金属’)，WOS数据库检索为TS=((“erosion”OR“deposition”)AND(“heavy metal”))。检索到1989—2023年本研究领域共发表16 063篇，结合人工筛选，剔除与主题不符的文章，得有效数据中文文章2 565篇，英文文章8 059篇。将10 624篇文献信息导入CiteSpace和VOSviewer软件，对侵蚀—沉积与重金属进行可视化研究。
1.1 文献产出分析发文量是衡量学术文献产出的关键指标，包括了发文量与累积发文量。对这两项指标进行分析，有助于评估该研究领域所处的发展阶段，并明确下一步研究目标[11]，相关研究文献的数量随时间呈持续增长的趋势(图 1)。本研究将该领域的发展历程划分为3个阶段：第一阶段(1989—2000年)，年累计发文量低于100篇，标志着侵蚀—沉积及重金属研究的起步期。在此阶段，研究重点在于吸收和转化国外先进的理论和技术，以适应国内实践需求。第二阶段(2000—2017年)，年累计发文量介于100至1 000篇之间，该时期研究工作主要集中在黄土高原地区或主要流域，通过模拟实验提出数学模型或进行实地采样对侵蚀—沉积过程中影响重金属的因子进行分析。第三阶段(2017—2023年)，年累计发文量超过1 000篇，此阶段共发表文章8 317篇，占1989—2023年期间发文总数的51%，标志着该研究领域处于高速发展期。在这一阶段，研究的焦点转向了对重金属风险的评估和关注重金属的时空分布，其中运用到放射性核素及三维激光扫描技术对重金属的时空分布进行分析(图 2)。
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图 1 关于侵蚀—沉积对土壤重金属作用研究的年度及累计发文量 Figure 1 Pubilication year and cumulative number of papers on effects of erosion and sedimentation on soil heavy metals |
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图 2 关于侵蚀—沉积对土壤重金属作用研究关键词共现网络叠加视图 Figure 2 Keywords co-occurrence network overlay view on effects of erosion and sedimentation on soil heavy metals |
为全面了解侵蚀—沉积与重金属的研究热点，明确未来的研究方向，基于Web of Science和CNKI核心数据库提取了2 565篇中文期刊与8 059篇SCI文章中的关键词，通过CiteSpace和VOSviewer软件对文献的关键词进行共现的网络密度视图与关键词突现。由图 3和图 4关键词共现的网络密度视图可知，在近10 a期间关于侵蚀—沉积与重金属出现频率较高的关键词分别为地球化学特征、生态风险、重金属污染等，图谱呈现重金属研究为核心并向外扩散的特点，研究者更加关注流域重金属地球化学特征与沉积环境重金属的生态风险。其中重金属地球化学特征涵盖了重金属元素在地球各圈层中关于分布、迁移、富集和转化的研究，因此关于重金属地球化学特征也是尤为重要。
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图 3 关于侵蚀—沉积与重金属研究关键词共现网络密度视图及关键词突现信息(基于CNKI核心数据库) Figure 3 Keyword co-occurrence network density view and keyword emergence information on erosion-deposition and heavy metal research (based on CNKI core database) |
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图 4 关于侵蚀—沉积与重金属研究关键词共现网络密度视图及关键词突现信息(基于Web of science核心数据库) Figure 4 Keyword co-occurrence network density view and keyword emergence information on erosion-deposition and heavy metal research (based on Web of Science core database) |
为进一步了解该领域研究内容的演变情况，通过CiteSpace软件分析近10 a中文期刊与SCI关键词及频次。由图 3与图 4可知，尽管大部分关键词，在中外期刊上均有出现，但频次出现顺序发生了较大变化。
2005—2007年“生态”的频次增加，其中生态环境，生态风险与生态风险评价相关的关键词在中外期刊都出现较高频次，2021—2024年间迁移转化、源解析等频次增加，目前流域尺度重金属的迁移转化和对重金属来源解析受到了研究学者的广泛关注。
近10 a侵蚀—沉积与重金属的研究有以下特点：①对于重金属的源解析定量的要求越来越高，为确保重金属治理措施可以布设在重金属释放源地，使用“Cs-137”法追溯重金属释放的来源[12]。随着三维激光扫描技术的发展，目前研究多集中在定量分析流域不同位置和地质区对重金属迁移转化的影响。②研究侵蚀—沉积与土壤重金属的影响应从系统的角度出发，土壤侵蚀造成土壤团聚体的破碎，进而引起重金属离子的释放，重金属随径流携带土壤颗粒在异质景观中运移、沉积和输出[13]。热点关键词“土壤侵蚀” “地球化学特征” “erosion”等也反映了这点。③关于侵蚀—沉积与土壤重金属模型的开发仍然是流域研究的热点，由于不同模型的建立都有其适用性和局限性。需要大量实验数据进行补充与修正，土壤侵蚀—沉积与重金属模型的研究也逐渐从黄土高原地区及沿海地区向喀斯特和红壤丘陵地区延伸，根据热点图可知，SWAT模型应用最为广泛。
根据发文数量和关键词热点图，流域尺度重金属地球化学特征正在成为热点，但是关于流域侵蚀—沉积对重金属影响的系统研究较少，且多数学者从沉积的角度出发，而忽视侵蚀作用对土壤重金属形态、浓度及富集的影响，关于侵蚀—沉积对土壤重金属影响机制的认识需要进一步的分析总结。
2 侵蚀—沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的作用规律土壤侵蚀—沉积作用影响土壤重金属赋存形态，浓度变化及富集特征，造成土壤重金属在侵蚀区和沉积区的显著差异。
2.1 土壤侵蚀对重金属形态、浓度和富集的作用在侵蚀过程中，土壤重金属主要通过颗粒态中的可氧化态和残渣态进行迁移。随着水流的径流作用而发生移动。在此过程中强烈及极强烈侵蚀的地区，易引起有效态重金属(如弱酸提取态)释放迁移，周莹莹等[14]发现，侵蚀过程中当降雨强度为80 ml/h时可交换态的Mn大量流失，而当降雨强度升到为400 ml/h时Mn可交换态流失量减少，在两个降雨强度下Mn的碳酸盐结合态出现明显的增加。徐蝶等[15]研究表明，土壤重金属迁移特征得出重金属随径流迁移主要以悬浮颗粒态为主，占重金属流失总量的80%以上。
侵蚀作用下被释放的重金属随径流迁移造成沉积区土壤重金属含量高于侵蚀区。土壤重金属含量受侵蚀强度影响，在侵蚀强烈的区域，土壤表层的重金属被分离和搬运，而在侵蚀较弱的区域，土壤重金属可能累积形成高危险区。Cai Zhen等[16]研究表明，土壤重金属的空间分布呈现为自上而下递增，同时土壤沉积区(如平台和坡脚)的累积程度超过土壤侵蚀区(如坡顶和坡中)，其中径流和泥沙作为重金属污染物迁移的主要载体，导致污染物在沉积区累积。
降雨侵蚀对地表的冲击会造成土壤团聚体破碎，进而导致部分重金属离子的释放。重金属离子吸附于土壤颗粒表面并随着径流迁移。Quinton J. N.等[17]研究发现，侵蚀影响土壤中粉砂、黏土和有机碳的富集，进而对重金属的吸附产生影响。
综上所述，侵蚀作用显著影响了土壤中重金属的形态、浓度及富集。在强烈及极强烈侵蚀的地区，侵蚀造成团聚体结构更破碎，从而形成细颗粒物，重金属多以无机态和有机态形式吸附和结合于细颗粒物表面优先被径流带走，导致表层土壤重金属的流失；而在轻度侵蚀的区域，侵蚀作用对团聚体结构的破坏性影响相对较小，多数为比较粗的颗粒物，不易被水侵蚀从表层土壤中带走。重金属吸附在较粗的颗粒物可能在土壤中累积，土壤重金属的空间分布呈现出从坡顶到坡脚递增的趋势，尤其是在沉积区(如坡脚)，重金属的累积更为显著。
2.2 土壤沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的作用在沉积环境中重金属离子被沉积物的表面吸附，从而由溶解态转变为颗粒态或吸附态，在还原条件下，二价重金属离子与硫离子(S2-)结合形成更难溶的硫化物或氧化物形态。程俊伟等[18]发现，位于支流和径流汇集的山脚区域重金属吸附和累积现象明显，径流迁移是主要的影响因子，其中沉积物中Mo主要以可氧化态存在，在沉积作用下易转化释放。刘庆等[19]发现，沉积物中存在大量S2-，在沉积作用下会使重金属随孔隙水进入沉积物进而累积。
沉积作用使携带土壤重金属的颗粒物在低洼处或水流静止的区域沉积下来，造成侵蚀区与沉积区重金属浓度的空间分布差异。Duan Xingwu等[20]研究发现，Cr，Ni，Zn，Pb在低海拔和坡度低的集水区浓度高。蔡敬怡等[21]研究发现，在自然条件下废弃矿区的颗粒物输送导致河流下游的Cd浓度超标。
在沉积区域重金属随着土壤颗粒的沉积而富集于沉积物中，通过吸附、络合、离子交换等机制与沉积物中的有机质和矿物颗粒结合，从而在沉积区富集。Zhou Lingfeng等[22]得出结论土壤侵蚀是湘江流域Cd输入的最大来源，约45.1%的Cd被输入沉积。富集在沉积物中的重金属离子会随环境的改变而缓慢释放，造成“二次污染”[23]。
沉积作用通过影响重金属的形态转化，显著改变了沉积物中重金属的富集程度、沉积环境的改变影响到沉积物中重金属的释放，导致了侵蚀区与沉积区重金属形态、浓度及富集差异，并对土壤重金属的污染和生态风险产生长期影响。
综上所述，侵蚀—沉积过程引起了土壤重金属离子的迁移，造成侵蚀和沉积区域重金属形态、浓度和富集上的差异。侵蚀作用破坏土壤结构，造成重金属离子的释放，重金属离子附着在土壤颗粒表面随径流迁移，在地势低洼处累积，在沉积作用下，一部分重金属离子部分被吸附固定，向氧化物态或硫化物态转化，导致其生物有效性降低。而另一部分则因沉积环境的改变而被重新释放，增加了“二次污染”风险(图 5)。上述表明，除侵蚀作用和沉积作用外，土壤理化性质是影响侵蚀—沉积过程中土壤重金属赋存形态、浓度变化及富集特征的关键因素，因此有必要进行梳理总结。
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图 5 侵蚀—沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的影响(由Figdraw制作) Figure 5 Effects of erosion and deposition on form, concentration and enrichment of soil heavy metals (By Figdraw) |
深入理解侵蚀—沉积过程对土壤重金属赋存形态的影响，关键在于剖析侵蚀区和沉积区中具体影响因子的作用机制，研究表明降雨、有机质、氢离子浓度指数(pH值)、阳离子交换量(CEC)在重金属赋存形态转换过程中起着关键作用。
3.1 降雨对土壤重金属赋存形态的影响侵蚀作用下降雨将重金属从土壤颗粒中分离出来，其中土壤重金属可交换态和碳酸盐结合态在降雨后可能会增加，而重金属的残渣态迁移性则会降低[24]。降雨对土壤重金属赋存形态产生双重影响：一方面，它激发重金属的淋洗效应，尤其在酸性降雨条件下，增强了土壤中重金属的溶解性，促使其从固相分离并随颗粒迁移[25]；另一方面，降雨增加土壤水分含量，导致土壤结构变化及孔隙水压力增加，进一步促进了重金属的迁移[26]。此外，降雨还通过改变径流量来改变沉积环境的干湿交替，进而沉积环境中重金属由酸可提取态向可氧化态转化。
在侵蚀过程中降雨量与降雨强度对土壤重金属赋存形态分布有显著影响。降雨强度的增加促进了土壤颗粒中重金属的解吸和分离，导致重金属颗粒态的含量的增加[27]。柳山等[28]发现，酸雨淋溶后重金属残渣态和可还原态下降，酸可提取态和可氧化态上升，其中Cu残渣态下降幅度最大，从72.36%下降至51.66%。
在沉积过程中，降雨量通过调节径流量来增加沉积区溶解态重金属的含量[29]。高强度、持续的降雨导致径流量的突增，沉积区发生淹水。杨宾等[30]在模拟淹水条件重金属赋存形态转化的研究中发现，淹水促使重金属赋存形态由酸可提取态转化为可还原态和可氧化态，降低了重金属活性。常春英等[31]也发现，重金属Cr在处于干湿交替的环境时，会从已固化/稳定化的酸可提取态向相对稳定的可氧化态转化，土壤中Cr的酸可提取态含量比例的降幅最高为60.17%。
3.2 有机质对土壤重金属赋存形态的影响土壤有机质在侵蚀过程中通过固定作用减少颗粒态重金属的释放，沉积过程下通过其组分和含量影响土壤重金属的赋存形态，在沉积环境中主要以络合作用和离子交换等化学过程调节重金属形态的转化。有机质对土壤重金属赋存形态的影响存在双重作用，一方面吸附游离态重金属离子，降低土壤重金属交换态含量; 另一方面与土壤重金属发生络合作用，提高重金属有机结合态的含量。有机质本身的含量对土壤重金属的输出不产生影响，而是通过与重金属离子反应，从而促进土壤重金属的迁移和转化。
侵蚀过程中有机质与重金属通过螯合作用形成的螯合物，减少了重金属的溶解度，从而减少重金属随径流迁移的颗粒态数量[3]。王依滴等[32]研究发现，黄河干流沉积物中的As，Zn，Pb和Cu主要以可氧化态形式存在，重金属离子直接吸附在有机质表面或通过配位键与有机质络合进行迁移转化。Ji Yanping等[33]却认为有机质对重金属的迁移影响有限。侵蚀—沉积过程中有机质对重金属赋存形态的影响还是主要集中在沉积区，沉积区汇集大量有机质对重金属赋存形态之间的转换产生显著影响。
土壤有机质本身不含重金属，因此，在不考虑外源物质添加时，土壤有机质含量增加并未对土壤重金属的输入产生影响，在沉积过程中有机质主要通过组分和含量对重金属赋存形态产生影响。土壤组分分组方式包括物理组分、化学组分和生物稳定组分[34]。在土壤有机质组分与重金属形态相关报道中，主要是溶解性有机质和颗粒态有机质对土壤重金属形态的影响。溶解性有机质主要影响重金属离子的有机物之间离子交换、氧化还原反应等，进而影响土壤重金属的活性和形态转化。唐世琪等[35]研究发现，可溶性有机质够吸附重金属离子，而吸附的重金属离子可以转化为水溶态或离子交换态。这种转化可能是导致重金属迁移能力与土壤有机质含量之间呈现显著正相关关系的原因。
3.3 氢离子浓度指数对土壤重金属赋存形态的影响在侵蚀条件下，土壤pH值主要通过影响土壤重金属的吸附点位、吸附表面的稳定性来影响重金属的赋存形态，酸性条件使重金属活性提高，易于重金属从土壤颗粒中分离。而沉积环境下pH值则通过对土壤酸化或碱化影响重金属的有效态含量。
在侵蚀过程中降雨引发的碳酸盐淋溶、有机质的分解以及土壤养分流失导致pH值的下降，促进了重金属从残渣态向生物可利用态的转化，增强了重金属在土壤中的迁移性。低pH值(< 6)条件下，pH值主要通过吸附作用与电荷相斥的作用，影响土壤重金属有效态的含量[36]。王一志等[37]发现土壤pH值为4.0时，Cd主要以可交换态为主，随着pH值的上升可交换态含量下降，而残渣态含量却上升。胡青青等[8]研究发现，在中性至碱性土壤中，随着土壤pH值的增加，可还原态(铁锰氧化物结合态)呈现上升趋势，这可能与土壤pH值升高导致氧化物表面特异性吸附作用增强有关。
在沉积过程中pH值的变化显著影响重金属的赋存形态，在pH值升高时土壤重金属交换态逐渐减少呈负相关，而重金属有机态随pH值的含量却不断增大[38]。碱性条件主要是以电荷的相斥影响形态转化。俞汉静[39]等发现高pH值(>6)主要通过水解影响土壤重金属的吸附和形态之间的转化。窦韦强等[40]研究发现，pH值的升高使电荷的相斥进一步减弱，而Cd的专性吸附得到加强，导致土壤重金属Cd的有效态含量下降。
3.4 阳离子交换量对土壤重金属赋存形态的影响在侵蚀与沉积过程中，重金属的赋存形态受到阳离子交换量(CEC)的影响。CEC作为影响重金属形态之间转化的重要因素，主要反映了土壤重金属与其他阳离子发生置换反应的阳离子含量，其大小受到了有机质和黏土矿物的影响。在侵蚀作用下，CEC与重金属竞争土壤吸附位点，进而影响重金属的迁移和有效性。而在沉积环境中，CEC通过有机质的作用机制使重金属被固定在沉积物中，调控重金属的有效性及其赋存形态的迁移转化。
降雨侵蚀作用促使土壤中带正电荷的重金属离子释放，这些离子随后与土壤中的其他阳离子竞争土壤颗粒上的吸附位点，阳离子的增加可能会减少重金属的吸附，从而增加其在土壤水中的溶解度。钟晓兰等[9]在对重金属形态分布特征及其影响因素研究中得出CEC与重金属形态之间相关性未达到显著水平，只与Co, Ni, Pb和Zn等少数重金属相关。潘永兴等[41]也得相似结论，Cr的残渣态受CEC的显著影响，影响程度达到79.4%。Cr的残渣态在整个Cr含量中所占比例超过90%，表明CEC是影响Cr形态分布的主要控制因素。CEC的变化不会直接引起土壤中Cr含量的增减，而是通过促进Cr在不同形态之间的转化，进而间接影响土壤中Cr的含量的变化。
沉积过程中土壤对重金属的固持随着CEC的增大而降低，含有大量CEC的土壤胶体对带正电荷的重金属离子吸附能力较强，而带负电荷的重金属离子吸附较弱。其中由于CEC易受到外界环境因素影响，导致不同学者出现结论的差异。郭鹏然等[42]研究发现，CEC的增加能导致的Th离子交换态和碳酸盐结合态含量增加，而Th的稳定态或残渣态则随CEC增加而减少。王芳婷等[43]发现，在高离子强度条件下，CEC的增加导致Cd的吸附位点减少。此外，由于静电作用力的降低，Cd2+与吸附物质之间的吸引力相应减弱，这促使Cd2+更易于形成具有较低电荷和较低吸附亲和力的离子对。
4 侵蚀—沉积对土壤重金属浓度变化的影响机制重金属浓度变化主要指土壤溶液里重金属离子浓度的变化[44]。在土壤侵蚀与沉积过程中地表覆盖、土壤水分和氧化还原电位是调控土壤中重金属离子释放的关键因素。地表覆盖在侵蚀区起到了减缓土壤侵蚀和对重金属的吸收，减少了重金属离子随径流的迁移。在沉积区由于侵蚀作用对泥沙分选，其中土壤水分和氧化还原电位对重金属的释放产生了显著影响。
4.1 地表覆盖度对土壤重金属浓度变化的影响在侵蚀过程中较高的地面覆盖度能有效减缓径流速度和降低侵蚀作用，维持土壤结构从而减缓重金属的释放。其中地表覆盖度还减少水分蒸发，以及调节土壤颗粒间的孔隙水压力，降低重金属的迁移能力。在重金属随径流迁移过程中，进一步减缓重金属的迁移，沉积环境下重金属被地表植被吸收并转移至地上，进而影响土壤中重金属的浓度。
侵蚀作用下较高的地表覆盖度，通过植被或覆盖物对土壤表面的保护作用，有效减轻了降雨对土壤的冲击，减缓径流的冲刷作用，降低了重金属随泥沙迁移的可能性，导致泥沙中重金属浓度下降。此外，地表覆盖度的增加还伴随流失泥沙的量减少，进而减少了重金属的迁移量，降低了土壤中重金属的分离与流失。Rao Zhongxiu等[45]发现秸秆覆盖对土壤重金属迁移和运输过程具有显著影响，相较于裸露土壤，秸秆覆盖条件下重金属浓度显著下降79.90%~90.07%，累积总重金属流失减少86.5%~94.6%，特别是对颗粒态重金属的流失及累积总重金属的削减效果显著。
在沉积过程中，某些超积累植物通过根系吸收土壤重金属，并转移地上部分，从而减少土壤中重金属的浓度[46]。杨洋等[29]研究发现，在相同降雨量条件下，重金属在水体中流失的浓度与地表覆盖度呈现负相关性; 随着植物数量的增加，其对水溶性重金属的吸收量也相应提高，从而降低了水样中重金属的浓度。Obarska-Pempkowiak H.[47]发现，在人工湿地中，植物对重金属的吸附是溶解重金属的主要机制，悬浮物中的重金属随着地表植被吸收其含量不断下降。
4.2 土壤水分对土壤重金属浓度变化的影响在侵蚀—沉积过程中，土壤水分对重金属浓度的变化起着关键作用。在侵蚀区降雨增加了土壤水分，促进了重金属的浸出和迁移。在沉积区土壤水分的累积导致重金属长期处于淹水环境。在淹水初期，随着土壤水分的增加，重金属的可溶性增强，导致不断地释放。当土壤水分过量时，新生成的硫化物和氧化铁会与重金属发生化学反应，形成沉积物，从而降低重金属的浸出浓度。
侵蚀作用下水分胁迫通过改变土壤结构及重金属离子化学稳定性，降低土壤含氧量和氧化还原电位，并通过吸附—解吸、氧化—还原、有机—无机络合等途径影响重金属的浸出[48]。随着侵蚀的加剧，侵蚀区土壤水分的累积导致土壤水分过多，引起氧气不足导致氧化还原电位的降低，进而影响重金属的还原释放。常春英等[31]强调在水分胁迫下可提高稳定态Cd的浸出浓度，土壤水分通过降低氧化还原电位(Eh)和pH值影响Cd的稳定性，促使Cd的释放。随着时间的变化，Cd浸出浓度降低，其中硫化物与铁氧化物和土壤重金属发生化学沉积，进而影响重金属浸出的浓度。
沉积区土壤水分的累积导致溶解态重金属浓度上升。土壤水分对土壤重金属的浓度变化是多种因素共同的作用，土壤水分通过与pH值, 氧化还原电位(Eh)和有机质等的反应共同影响重金属的释放和浓度变化。邓林等[49]发现，土壤溶液中Cu和Ni随水分减少呈降低的趋势。杨宾等[30]发现，长期处在淹水条件下重金属Cu, Zn, Cd和Pb浸出的浓度先增加后降低。
4.3 氧化还原电位对土壤重金属浓度变化的影响氧化还原电位(Eh)是反映所处土壤氧化程度的指标，土壤重金属易与氧化还原电位的敏感组分发生化学反应，从而影响土壤重金属形态的释放量和活性[50]，在侵蚀过程中，硫化物在氧化条件下形成硫酸盐促进了重金属的释放。其中在高Eh环境中，铁和锰离子的沉淀以及其氧化物形态的变化，形成了吸附能力强的无定形铁锰氧化物吸附游离态的金属离子，从而降低了重金属的迁移性。在沉积环境下Eh的变化对重金属的影响存在双重影响；在淹水条件下Eh降低，引发反硝化反应，导致铁锰氧化物和硫酸盐的还原，进而使pH值向中性靠拢。间接导致酸性土壤中游离态的重金属发生沉淀，在碱性土壤中吸附态的重金属可能被释放。而在厌氧环境下，Eh值的下降会促进铁锰氧化物的还原反应，大分子有机质的分解。分解产物与重金属离子的相互作用增强了重金属的溶解性，从而增加环境中可溶性重金属的浓度[50-51]。
土壤侵蚀过程中，Eh的变化会影响重金属的释放，尤其是易于发生氧化还原反应的重金属，如Fe，Mn等。Eh通过对铁锰氧化物和硫化物的影响，间接地对土壤重金属浓度产生影响。铁锰氧化物比表面积大、活性强，对土壤重金属易产生吸附和氧化还原反应，与重金属的总量呈正相关[52]，Xu Xiaowei等[53]研究中发现土壤溶液中的As的浓度与Fe，Mn的含量有关，固相中的As被铁锰氧化物还原溶解。而另一间接影响是硫化物，硫化物通过与重金属形成无机金属硫化物，在氧化还原反应中影响重金属的释放和浓度变化。
在沉积过程中氧化还原电位的变化直接影响到重金属的溶解性，在还原条件下，重金属被还原后释放重金属离子与氧化物结合，增加了重金属的溶解性[50]。李柏良等[54]在对不同氧化条件下影响Cd，Zn，Cu的迁移模拟试验中发现，Eh的增加促进pH值的增加，导致输出的Cd，Zn浓度大于输入浓度；而在Miao Shenyu等[55]的研究中发现，以50 mV为增量，逐级不断氧化还原沉积物，氧化后的沉积物随酸度的增加，导致Ca，Pb，Mg释放到溶液中，得出元素的溶液浓度与Eh呈负相关。
5 侵蚀—沉积对土壤重金属富集特征的影响机制侵蚀作用下土壤团聚体结构遭受破坏，降雨溅蚀作用会使土壤颗粒分散引起重金属离子的释放，其中形成较小的土壤颗粒，对重金属有较强的吸附能力，径流优先选择较小的泥沙颗粒运移从而造成侵蚀区细小的黏粒不断流失。在沉积区，由于细颗粒、黏土矿物和有机质的累积，沉积物中的重金属浓度通常较侵蚀区更高[15, 56]。因而在侵蚀—沉积过程中土壤团聚体和质地是决定土壤重金属富集的关键因素。
5.1 土壤团聚体对重金属富集特征的影响土壤侵蚀促使重金属从大团聚体(>250 μm)向微团聚体(< 250 μm)转化，其中微团聚体随径流迁移至沉积区。沉积区的微团聚体影响重金属的吸附和分布，从而对重金属的富集产生影响。
侵蚀过程中，当降雨强度超出土壤的入渗能力，地表即形成径流，这一过程破坏表层土壤的结构，导致土壤团聚体的裂解，伴随侵蚀的加剧土壤颗粒的黏粒含量增加，黏粒对重金属的吸附，导致土壤颗粒对重金属的富集增加[3]。石璞等[57]发现，随时间推移，降雨对土壤团聚体的破坏不断增强，其中>250 μm团聚体的破碎导致重金属向小粒径团聚体(< 63 μm)转移，其中土壤颗粒可供重金属吸附的比表面积与颗粒粒径成反比，即土壤颗粒粒径越小，富集程度越高，位于沉积区小粒径团聚体引起重金属的富集[57]，而小粒径团聚体易在侵蚀过程中随地表径流迁移，造成沉积区重金属富集。
在沉积区，沙粒、黏粒和粉粒在沉积作用下使得土壤质地更为紧实，重金属随微粒径团聚体，在沉积区土壤团聚体周围富集[58]。土壤团聚体由微团聚体和粘结剂组成，内含的大量有机质，通过内含的有机质引起土壤重金属表面的络合作用，对重金属的富集特征产生影响。Liu Guannan等[59]认为，重金属的含量与土壤粒径成反比，重金属优先富集于粒径小的土壤颗粒，这是由于细小土壤颗粒有更大的比表面积和黏粒含量，与重金属结合的能力更强。
5.2 土壤质地对重金属富集特征的影响按砂粒、粉粒和黏粒的质量分数将土壤质地分为砂土、壤土、黏土三类[60]。随着侵蚀的加剧造成较轻的土壤颗粒(如砂粒和粉砂)被径流搬运，而较重的黏土颗粒则可能留在原地。重金属通过吸附作用附着于黏土颗粒表面：在侵蚀过程中，吸附在较重黏土颗粒上的重金属由于较重黏土颗粒迁移能力弱在侵蚀区域沉积而固定；相对地，吸附于较轻黏土颗粒上的重金属则因径流迁移而在沉积区累积。沉积区重金属在沉积作用下可能导致在特定区域的富集，尤其是当沉积物中包含较高比例的黏土和有机质时，其增加了对重金属离子的吸附，使重金属离子在土壤中富集。
侵蚀过程中降雨改变了土壤颗粒的组成和形态。沙粒不断增加的同时粉粒与黏粒却在不断减少，进而对重金属迁移和吸附能力造成影响[61]。其中黏粒和粉粒高的黏土对重金属吸附能力强，而砂土由于孔隙大，保水能力差，对重金属吸附能力较弱。Quinton J. N.等[17]研究发现，侵蚀的选择性使沉积区淤泥的泥沙和黏土富集，导致沉积物中的重金属是侵蚀区土壤的3.99倍。
在沉积环境中土壤质地中的黏粒含量通过影响土壤胶体的电荷量，来增加静电吸附的重金属离子数量[62]，从而影响到重金属在土壤中的富集。粒径不同，对重金属的吸附能力也不同。Zhou Wenxiang等[63]也发现在表层土壤中土壤质地主导重金属迁移的行为，进而影响重金属的富集。Campos D. A.等[64]研究发现铀(U)在侵蚀过程中富集在土壤胶体表面沿着斜坡迁移在坡脚积累，其中土壤质地与U的侵蚀和迁移存在相关性。
除侵蚀—沉积直接作用于土壤重金属赋存形态、浓度变化及富集特征外，土壤重金属形态、浓度及富集还受到土壤理化性质的影响：具体作用于重金属形态的转化，重金属离子的释放及解吸—吸附，相关机制仍有待深入研究。从侵蚀—沉积对土壤重金属赋存形态、浓度变化及富集特征三方面综合考虑，侵蚀—沉积对土壤重金属影响机制集成概念框架见图 6。
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图 6 侵蚀—沉积对土壤重金属形态、浓度和富集的作用机制 Figure 6 Mechanism of erosion-deposition on form, concentration and enrichment of soil heavy metals |
在过去30 a的研究中，学者们从侵蚀—沉积特征、影响因素、预测模型、研究方法与技术等多个角度，深入探讨了侵蚀—沉积过程对重金属的影响机制，相关研究取得了重大的成果，丰富了关于侵蚀—沉积过程重金属迁移转化的理解，为重金属污染的治理提供了科学依据。然而，当前仍存在一些研究领域需要进一步深化和加强。
Eh通过土壤组分中的Fe，Mn，有机质，硫化物等介质影响土壤中重金属迁移转化，在侵蚀—沉积过程中介质之间的相互作用使得它们对重金属迁移转化的影响变得极为复杂。目前常用的化学提取法对重金属有效性与迁移性分析存在局限性，如萃取过程会改变样品的氧化还原状态，萃取剂对硫化物的选择性较差，导致定量分析结果不准确，使得Eh对重金属活性影响的机制难以明确。因此未来可采取采用X射线荧光光谱分析法，结合电感耦合等离子体质谱仪的稳定同位素稀释法，减少试验过程中对Eh值及土壤组分的干扰，量化Eh值对重金属活性的影响。
土壤团聚体筛分方法选择应根据土壤团聚体在自然田间条件下所承受的破坏力形式及其强度。但目前尚未建立统一的土壤团聚体分解特性测定方法，不同研究得出的结论进行比较，收集基于相似的筛分方法或者粒度分类。造成不同的研究却得出了相同的结果，即重金属(样物质)在最细的组分中更丰富，这些研究中所定义的“最细组分”是指粒径相差一个数量级的颗粒，具体到“最细组分”，不同的研究可能会有不同的界定，其中最细组分的界定范围有分别为 < 0.25 μm，< 0.053 μm，< 0.002 μm和 < 0.2 μm。因此，很难对这些研究的结果进行比较，土壤颗粒的分馏和分离方法应尽可能统一。
7 结论(1) 国内外关于侵蚀—沉积与重金属的研究文献发文量与累计发文量随时间整体呈现增加的趋势，特别是2017—2023年期间发文量超过总发文量的一半。国外对侵蚀—沉积与重金属的发文量上处于领先地位，与国外研究相比，中国相关研究起较晚，但近年来发展较为迅速。研究区也由早期的黄土高原、沿海地区等逐渐向喀斯特、红壤丘陵区等水力侵蚀强烈的区域转移。研究方法从传统核素示踪法发展到磁性示踪法。关于侵蚀—沉积与重金属研究具有影响力的前沿热点包括地球化学特征、生态风险评价、源解析、迁移转化、环境行为等。
(2) 在侵蚀—沉积过程中，降雨破坏土壤结构，造成重金属离子的释放，其中颗粒态重金属附着在土壤颗粒表面随径流迁移，在地势较低的区域累积，在沉积环境中，重金属离子与硫离子(S2-)相互作用，易于结合形成硫化物或氧化物的形态。其中强烈侵蚀区重金属浓度低，轻度侵蚀区重金属浓度高。伴随侵蚀加剧，土壤中粉砂、黏土和有机碳的富集对重金属的吸附产生影响，在沉积区重金属以吸附、络合、离子交换等机制与沉积物相结合，受干湿交替的影响，富集在沉积物中的重金属可能再次释放，造成二次污染。
(3) 侵蚀—沉积过程中，有机质既能吸附游离态重金属离子，降低土壤重金属的交换态含量，又能与重金属发生络合作用，提高重金属的有机结合态含量。酸性条件下促进重金属离子间的络合作用和沉淀作用影响形态间的转换；碱性条件下土壤表面正电荷增加与重金属离子的正电荷相排斥，减少了对重金属离子的吸附。一般土壤水分越高，重金属溶解度越大，但过量的水分会导致氧气不足，降低氧化还原电位，进而影响重金属的还原释放。氧化还原电位的变化直接影响到土壤中铁锰氧化物和硫化物的稳定性，从而影响重金属的浓度变化。侵蚀作用下重金属离子向微粒团聚体富集，而在沉积环境中，粘粒含量影响了土壤胶体静电吸附的重金属离子数量，进而影响了重金属在土壤中的富集特征。
(4) 目前现有存研究技术和方法很难实现对侵蚀—沉积过程中重金属迁移转化的定量分析与动态演化监测，导致侵蚀—沉积过程中重金属的赋存形态、浓度变化和富集特征的内在联系及不同因素对重金属的交互影响等机制尚不清楚，未来可重点从以下方面开展研究：①侵蚀—沉积过程对重金属动态演化监测的新技术与新方法的开发；运用多种方法分析侵蚀—沉积过程有对重金属的相互影响机制，采用纳米级二次离子质谱和X射线荧光光谱分析法结合顺序提取方法相结合，确定纳米级土壤结构中重金属与土壤组分之间的相关性。②侵蚀—沉积过程对重金属的赋存形态、浓度变化和富集特征的内在联系机制的研究；重金属的赋存形态决定了其在土壤中的浓度分布和迁移能力，进而影响其富集特征，通过深入分析侵蚀—沉积过程中重金属赋存形态、浓度分布和富集特性的动态变化，明确它们之间的内在联系，对于实现重金属污染的源头控制和有效阻断具有重要意义。③不同因素在侵蚀—沉积过程中对重金属的交互影响。Eh值通过Fe，Mn，有机质以及硫化物等介质对重金属的迁移转化产生作用。表明土壤性质对重金属的影响不是简单的叠加，而是涉及到土壤理化性质之间复杂的相互作用。因此，深入对侵蚀—沉积过程中土壤理化性质的相互作用机制研究，对于重金属污染治理材料选择具有重要意义。
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